Pada tahun 1901, Tagore meninggalkan Shelidah dan pindah ke Shantiniketan (Benggala Barat) tinggal di Ashram yang didirikan oleh ayahnya pada tahun 1863, di sini mendirikan sebuah sekolah percubaan di ruang terbuka, dengan pohon rindang, taman yang indah dan perpustakaan.[9] Dan di sini pula, isterinya serta dua orang anaknya meninggal. Ayah beliau juga meninggal pada 19 Januari 1905. Setelah pemergian ayahnya, Tagore mulai menerima pendapatan bulanan sebagai sebahagian dari warisan orang tuanya; beliau juga menerima pendapatan dari Maharaja Tripura, hasil daripada penjualan perhiasan keluarga, dari rumah sewa di daerah Puri serta hak royalti ke atas karya-karyanya.[10] Melalui karya-karya beliau, Tagore memiliki banyak pengikut baik masyarakat Bengali, mahupun pembaca di luar negeri, lalu beliau menerbit beberapa karya seperti "Naivedya" (1901) dan "Kheya" (1906) dan karya-karya puisi beliau digubah menjadi puisi bebas, yang tidak lagi mengikuti pakem dan irama, tanpa menghilangkan ciri sebagai sebuah karya puisi. Pada tanggal 14 November 1913 Tagore meraih Hadiah Nobel dalam Kesusasteraan. Menurut pihak Akademi Sweden sebagai penyelenggara, Tagore memenangi hadiah tersebur ayas idealismenya dalam berkarya dan karya-karyanya yang telah diterjemahkan ke dalam bahasa Inggeris lalu mudah diterima bagi pembaca di Barat, termasuklah: Gitanjali: Song Offerings (1912).[11] Sebagai tambahan, Kerajaan British menawarkan gelaran kebangsawanan pada tahun 1915; beliau menerima gelaran tersebut pada awalnya namun melepaskannya kemudian sebagai tanda protes terhadap suatu kejadian pembunuhan beramai-ramai di Amritsar, di mana tentara jajahan melakukan penembakan terhadap rakyat awam tidak bersenjata, dengan sekitar 379 orang yang terkorban.thumb|left|135px|Tagore, foto ini diambil di Hampstead, Inggris pada tahun 1912 oleh John Rothenstein.Pada 1921, Tagore bersama Leonard Elmhirst, seorang pakar ekonomi pertanian, mendirikan sekolah yang belakangan diberi nama Shriniketan di Surul, sebuah kampung berdekatan Asrama di Shantiniketan. Melalui ini beliau sendiri berhasrat menyediakan tempat alternatif bagi gerakan Swaraj yang digalang Mahatma Gandhi yang mana sebelum ini pernah dikritiknya.[12] Dia merekrut para sarjana, penyumbang dana serta pekerja dari berbagai negara untuk menjalankan sekolah ini. Membebaskan rakyat dari kemiskinan dan kebodohan dengan cara memperkuat diri di sektor pendidikan.[13][14] Pada tahun 1930an ia juga memberikan perhatian lebih terhadap kaum Dalit (kelompok kasta rendahan).[15][16]